1938年夏天,从东南亚巡回演唱归来的周璇参加了上海“爵士合唱团”,并且在上海各家电台间播音演唱;之后,签约上海国华影业公司 。1939年初,周璇主演了国华公司投资拍摄的第一部古装戏《孟姜女》,并为电影演唱插曲《百花歌》;这部影片开创了中国古装歌唱故事片的先河,并且取得了不俗的票房成绩;6月,她又与舒适、凤凰共同主演了古装歌唱片《李三娘》,并演唱了影片的两首插曲《梦断关山》和《春风秋雨》;9月,担任黑白故事片《新地狱》的女主角;11月,她主演了黑白故事片《七重天》,并为该片演唱了《难民哥》、《送君》等四首插曲;同年推出唱片《孟姜女》 。
1940年2月,她与舒适再度合作,主演了古装歌唱片《董小宛》,饰演才貌双全的秦淮名妓董小宛,该片插曲《董小宛》和《飘渺歌》由周璇演唱;6月,主演爱情喜剧电影《三笑》,饰演外表美丽的秋香,并为影片演唱了《三笑》、《点秋香》等四首插曲;8月,与舒适合作主演根据古典小说《华丽缘》改变的电影《孟丽君》;9月,主演古装黑白故事片《苏三艳史》,并演唱了《灯花开》、《长相思》等四首插曲;12月,由周璇主演的黑白古装故事片《西厢记》上映,周璇在片中饰演聪明伶俐的崔莺莺,并为该片演唱了《月圆花好》、《拷红》等5首插曲;此外,她还主演了歌舞片《天涯歌女》,扮演了一个为了求生,不得不卖唱的歌女;同年发行唱片《三笑》 。
1941年4月,主演黑白古装故事片《梅妃》,饰演受到唐明皇贬斥的梅妃,并演唱电影的插曲《梅妃曲》;7月,与韩非合作主演黑白故事片《夜深沉》,片中她饰演的卖唱姑娘月容是一个悲剧人物;10月,主演宣传抗日的黑白故事片《解语花》,饰演一位敢于追求爱情的少女;周璇还在片中演唱了《解语花》、《乡村四月闲人少》等四首歌曲;此外,她还主演了爱情电影《恼人春色》,并演唱片中插曲《钟山春》;同年《上海日报》电影专刊开展了一场“电影皇后”评选,周璇被推选为“电影皇后”;但周璇认为荣誉过高并不是好事,因此她婉拒了“电影皇后”的头衔 。
1942年3月,周璇在黑白故事片《梦断关山》中扮演了一位大户人家的小姐,这是周璇为国华影业公司拍摄的最后一部电影,拍完这部电影以后,周璇便和国华公司中断了合约;由于1942年正值敌伪时期,因此周璇对外宣称退休,暂时退出演艺圈 。1943年9月,在卜万苍的一再邀请下,周璇重返银幕 ;同年她加入中华电影联合股份有限公司,并主演了电影《渔家女》,片中周璇饰演的渔家女周琼珠在危难时受到美专学生崔时俊的救助,两人因此一见钟情,该片在大光明电影院连续放映时受到观众的欢迎,而由周璇演唱的影片插曲《渔家女》也在上海流行 。
1944年,周璇主演的歌舞片《鸾凤和鸣》上映,她主唱了《红歌女》、《讨厌的早晨》等7首电影插曲,其中的代表作《讨厌的早晨》显示了周璇另一种风格的演唱;6月,她与袁美云、王丹凤、欧阳莎菲共同主演古装电影《红楼梦》,周璇在影片里扮演多愁善感的林黛玉,影片的插曲《葬花词》和《悲秋》均由周璇演唱,该片在上海上映后不仅受到欢迎,还成为第一部被介绍到日本的中国电影 。
1945年3月,主演黑白故事片《凤凰于飞》,饰演喜爱唱歌的吴淑贞,并演唱了《笑的赞美》、《慈母心》等11首插曲;5月,周璇在上海金都大戏院举行了三场独唱音乐会,演唱了被誉为“银海三部曲”的《渔家女》、《鸾凤和鸣》、《凤凰于飞》。
远赴香港
1946年冬天,周璇应香港大中华影业公司老板蒋伯英的邀请,搭乘飞机抵达香港 。1947年1月,周璇首次在香港银幕上出现,她和舒适、白沉等合作主演了黑白故事片《长相思》,饰演歌女顾湘梅;并且演唱了《花样的年华》、《夜上海》等电影插曲,其中《夜上海》在推出后在华人社会流传,这首歌曲也成为周璇的代表作品之一;2月,在黑白故事片《各有千秋》中,周璇和龚秋霞联手演绎了两个挣扎在香港底层的女青年;在该片放映的同时,百代唱片公司还把周璇在片中演唱的插曲灌制成唱片;唱片在发行后不仅受到欢迎,还在销售榜上位居榜首;同年,她还主演了电影《忆江南》,片中周璇一人分饰善良质朴的农村姑娘谢黛娥以及娇惯泼辣的香港小姐黄玫瑰两个角色;之后她主演了喜剧黑白故事片《花外流莺》,并演唱了《高岗上》、《晚安曲》等插曲 。
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