至正十五年(1355)二月,滁州粮草不继,徐达和朱元璋攻取和州(今安徽和县) 。攻打和州后,郭子兴抓走孙德崖,孙德崖军也抓走朱元璋,徐达提出用自己换朱元璋,化解了这场矛盾 。六月,朱元璋率徐达等人渡江,拔采石(今安徽当涂西北),下太平(今安徽当涂),并进一步图谋集庆(今江苏南京) 。在攻打采石矶和太平府的战斗中,徐达与常遇春二人冲锋陷阵,勇冠三军,擒元将陈茔先,收服蕲人康茂才义军 。八月,徐达等分道攻溧水(今江苏溧水)、溧阳(今江苏溧阳)、句容(今江苏句容)、芜湖(今安徽芜湖),皆克之 。
至正十六年(1356)二月,朱元璋攻下集庆,改集庆为应天府 。徐达东取镇江(今江苏镇江)、金坛(今江苏金坛)、丹阳(今江苏丹阳) 。镇江克后,徐达将兵自仁和门入,号令严肃,秋毫无犯 。朱元璋改镇江为江淮府(不久又改称镇江府),命徐达、汤和为统军元帅镇守 。七月,朱元璋称吴国公,置江南行枢密院,以徐达、汤和同佥枢密院事 。
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