2005年，拍摄了纪录片《天涯共此时》，该片是安吉丽娜·朱莉的导演处女作，捕捉了2005年1月11日地球上很多地方同一时刻下的不同场景，该片未在电影院上映，仅在翠贝卡电影节上放映；6月7日，与布拉德·皮特领衔主演的动作电影《史密斯夫妇》上映，安吉丽娜·朱莉饰演对丈夫隐瞒杀手身份的人妻“简·史密斯” 。2006年，与马特·达蒙、罗伯特·德尼罗联合主演了由罗伯特·德尼罗执导的惊悚电影《特务风云》 。
2007年6月22日，与丹·福特曼、威尔·帕顿一同出演的剧情片《坚强的心》上映，安吉丽娜·朱莉饰演在丈夫失踪后，不放弃寻找希望的妻子“玛琳娜·珀尔”，凭借该角色获得了第65届美国电影电视金球奖电影类-剧情类最佳女主角提名；11月16日，与雷·温斯顿、安东尼·霍普金斯、约翰·马尔科维奇合作出演的奇幻冒险动作电影《贝奥武夫》上映 。
2008年6月5日，参与配音的动作喜剧电影《功夫熊猫》上映；6月25日，与詹姆斯·麦卡沃伊、摩根·弗里曼联袂出演的动作惊悚片《通缉令》上映，安吉丽娜·朱莉在片中饰演总能完美执行计划的杀手组织骨干“福克斯”；10月24日，领衔主演的悬疑电影《换子疑云》上映，安吉丽娜·朱莉上映孩子丢失后，终其一生都在寻子的母亲“克里斯蒂娜·科林斯”，凭借该角色获得了第66届美国电影电视金球奖电影类-剧情类最佳女主角提名，以及第81届奥斯卡金像奖最佳女主角提名；12月7日，《好莱坞采访人员报》公布了好莱坞女星片酬排行榜，安吉丽娜·茱莉排名榜首 。
2010年7月23日，领衔主演的悬疑动作电影《特工绍特》上映，安吉丽娜·朱莉在片中饰演被指认为俄罗斯间谍的美国特工“绍特”，凭借该角色获得了第37届土星奖最佳女主角提名；12月9日，安吉丽娜·朱莉与约翰尼·德普联合主演的悬疑黑色爱情电影《致命伴旅》上映，她在片中饰演国际警察组织的特工“伊莱斯”，因此获得了第68届美国电影电视金球奖电影类-音乐喜剧类最佳女主角提名 。
2011年5月26日，参与配音的动作喜剧电影《功夫熊猫2》上映；12月23日，编导的个人首部剧情长片《血与蜜之地》上映，该片获得了第69届美国电影电视金球奖电影类-最佳外语片提名 。
2014年5月28日，领衔主演的奇幻冒险电影《沉睡魔咒》上映，安吉丽娜·朱莉饰演在遭受无情的背叛后，心灵变得冷酷的仙子“玛琳菲森”，由此获得了第41届土星奖最佳女主角提名 。11月17日，执导的传记电影《坚不可摧》上映，安吉丽娜·朱莉凭借该片获得了第20届评论家选择奖最佳导演提名 。
2015年，安吉丽娜·朱莉自编自导并与布拉德·皮特领衔主演了爱情电影《在海边》 。2016年1月16日，参与配音的动作喜剧电影《功夫熊猫3》首映 。
2017年9月15日，执导的传记电影《他们先杀了我父亲：一个柬埔寨女儿的回忆录》上映，该片获得了第6届波士顿在线影评人协会奖和第26届东南影评人协会奖最佳外语片奖，以及第21届好莱坞电影奖年度外语片奖；10月20日，担任监制的动画电影《养家之人》在好莱坞中国剧院首映 。
2018年初，安吉丽娜·朱莉确认加盟迪士尼真人动画电影《独一无二的伊凡》；5月30日，主演的奇幻冒险电影《沉睡魔咒2》开机；5月31日，确定与大卫·奥耶罗领衔主演剧情片《离开》；8月，2018年福布斯女演员收入榜公布，安吉丽娜·朱莉以2800万美元位列第二 。
2019年，回归银幕，确定出演泰勒·谢里丹（《猎凶风河谷》）导演的惊悚新片《那些希望我死的人》 。7月，正式确定出演漫威漫画改编电影《永恒族》 。
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