1946年冬天,周璇应香港大中华影业公司老板蒋伯英的邀请,搭乘飞机抵达香港。1947年1月,周璇首次在香港银幕上出现,她和舒适、白沉等合作主演了黑白故事片《长相思》,饰演歌女顾湘梅 ;并且演唱了《花样的年华》、《夜上海》等电影插曲,其中《夜上海》在推出后在华人社会流传,这首歌曲也成为周璇的代表作品之一;2月,在黑白故事片《各有千秋》中,周璇和龚秋霞联手演绎了两个挣扎在香港底层的女青年 ;在该片放映的同时,百代唱片公司还把周璇在片中演唱的插曲灌制成唱片;唱片在发行后不仅受到欢迎,还在销售榜上位居榜首;同年,她还主演了电影《忆江南》,片中周璇一人分饰善良质朴的农村姑娘谢黛娥以及娇惯泼辣的香港小姐黄玫瑰两个角色
;之后她主演了喜剧黑白故事片《花外流莺》,并演唱了《高岗上》、《晚安曲》等插曲 。
1948年,香港大中华影业公司为周璇量身定制了黑白故事片《歌女之歌》,周璇在片中饰演夜总会歌女朱兰,并为影片演唱了《爱神的箭》、《知音何处觅》等5首插曲 ;同年与舒适共同主演古装故事片《清宫秘史》,饰演命运多舛的珍妃,这部影片不仅是周璇的电影代表作之一,还为她在国际上赢得了注目。1949年,她主演了喜剧故事片《彩虹曲》,这部电影也是周璇拍摄的第一部彩色故事片。
突然患上精神病入院疗养1936年的秋天,周璇和作曲家严华正式订婚 。1938年7月10日,周璇和严华在北平春园饭店举行了婚礼 。周璇与严华的婚姻只维持了三年,因为绯闻双方都怀疑对方有了外遇,几番吵闹后周璇甚至离家出走 。1941年,周璇与严华离婚。与严华离婚后,周璇再也没有结过婚 。周璇第二段公开的恋情是与绸布商人朱怀德的同居 。有一种说法是朱怀德以甜言蜜语欺骗了周璇,骗取了周璇的感情和部分财产 。1950年,带着身孕的周璇回到上海后,便在报纸上发表声明,和朱怀德脱离同居关系;年底,周璇的大儿子周民出生。
周璇第三位公开的恋人是从事美工工作的唐棣 。1952年5月,周璇准备与美术教师唐棣结婚,唐棣却被静安区人民法院以诈骗与诱奸的罪名判处有期徒刑三年;同年周璇的二儿子周伟出生。
1951年4月,周璇应大光明影业公司的邀请担任了电影《和平鸽》的女主角,但是影片拍摄期间她因突发精神病而被送入上海虹桥疗养院 。1957年7月,她因为急性的脑部感染而入院治疗 ;9月22日,周璇因脑炎在上海去世。
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